Nanoskalige plasmonische Drähte mit maximalem Nutzen als überlegene flexible transparente leitende Elektrode für RGB-Farben

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 11029 (2022) Diesen Artikel zitieren

Aufgrund der unglaublich zunehmenden Anwendungen in modernen optoelektronischen Geräten wird die Nachfrage nach einem überlegenen Kandidaten für eine leitfähige transparente Elektrode (TCE) immer wichtiger und dringender. Die gleichzeitige Steigerung von Transmission und Leitfähigkeit stellt jedoch eine intrinsische Einschränkung dar. In dieser Arbeit stellen wir nanoskalige plasmonische Silberdrähte (Ag NPWs) vor, die als TCEs im sichtbaren Lichtbereich fungieren, indem sie ihre entsprechenden Plasmafrequenzen senken. Durch die sorgfältige Gestaltung der geometrischen Abmessungen der Ag-NPWs optimieren wir auch die Leistung für die Farben Rot, Grün und Blau. Die nachgewiesenen Gütezahlen für RGB-Farben betrugen in der Simulation 443,29, 459,46 und 133,78 und in Experimenten 302,75, 344,11 und 348,02. Offensichtlich bieten unsere Ag-NPWs viel größere FoMs als herkömmliche TCEs, die am häufigsten aus Indiumzinnoxid bestehen, und weisen weitere Vorteile der Flexibilität und eines geringeren Moire-Effekts für die Anwendungen flexibler und hochauflösender optoelektronischer Geräte auf.

Derzeit sind transparente leitende Elektroden (TCEs) in unserem täglichen Leben allgegenwärtig, hauptsächlich aufgrund ihrer zentralen Anwendungen in Solarzellen (SCs)1,2,3,4,5,6 und Leuchtdioden (LEDs)3,7. 8,9,10,11,12,13,14,15, Touchpanels13,16,17 und andere. TCEs sollten nämlich gleichzeitig eine hohe optische Transparenz und elektrische Leitfähigkeit aufweisen, aber diese beiden grundlegenden physikalischen Eigenschaften widersprechen sich grundsätzlich. Der Grund für ein solches Dilemma liegt darin, dass freie Elektronen in Materialien nicht nur Elektrizität leiten, sondern auch einfallende Wellen abschirmen. Obwohl selten, fanden Forscher heraus, dass einige Keramiken wie Indiumzinnoxide (ITOs) aufgrund ihrer Sauerstoffdefekte im Inneren Elektrizität leiten und gleichzeitig die optische Transparenz beibehalten. Daher ist ITO in verschiedenen Arten optoelektronischer Geräte vorherrschend, da es gleichzeitig eine Durchlässigkeit von 85 % im sichtbaren Lichtbereich und einen Schichtwiderstand von weniger als 100 Ω/sq18 verspricht. Dennoch weist ITO mehrere inhärente Einschränkungen auf, darunter Materialknappheit, Toxizität, Zerbrechlichkeit17,19,20,21, niedrige Ausgangseffizienz aufgrund seines höheren Brechungsindex22,23 und Hochtemperatur-Herstellungsverfahren. Diese Einschränkungen wurden für Forscher zum Anlass, nach Alternativen zu suchen, insbesondere nach solchen, die den Anforderungen an die nächste Generation flexibler und hochauflösender Anzeigetafeln gerecht werden konnten24,25,26.

Bisher haben Industrie und Wissenschaft große Anstrengungen unternommen, um eine Alternative zum Ersatz von ITOs zu entwickeln, darunter Kohlenstoffnanoröhren (CNTs)8,19,20,27,28,29, Graphen11,19,30,31 und Metalldrähte2,32 ,33,34,35,36,37,38. Diese Alternativen zeigen ihre eigenen Vorteile, zum Beispiel hohe mechanische Festigkeit und Flexibilität mit reichlich Materialressourcen für zufällig ausgerichtete Netzwerke von CNTs8,20, einen anständigen Schichtwiderstand von 100–1000 Ω/sq und 80 % Durchlässigkeit im sichtbaren Bereich29,30 für einzelne geschichtetes Graphen und hohe Leitfähigkeit und Duktilität für die Metalldrähte, die entweder durch Bottom-Up-Elektrospinning32,33 oder Top-Down-Lithographieprozesse34,35,38 hergestellt werden. Leider gibt es bei diesen Methoden immer noch einige Unzulänglichkeiten. Erstens weisen CNT-Dünnfilme im Vergleich zu ITOs4 eine geringere Durchlässigkeit und einen höheren Schichtwiderstand auf. Zweitens bleibt der Schichtwiderstand von einschichtigem Graphen für praktische Anwendungen in photovoltaischen und optoelektronischen Geräten zu hoch; Daher schlugen einige Forscher vor, ihre Leitfähigkeit durch mehrschichtiges Graphen zu verbessern. Das Hinzufügen einer Graphenschicht würde jedoch zwangsläufig die Durchlässigkeit um 3 % verringern. Außerdem wurden viele Korngrenzen und Versetzungen im Rahmen eines großflächigen Herstellungsprozesses entwickelt, wodurch sich ihre Leitfähigkeit entsprechend weiter verringerte. Daher sind Metalldrähte die vielversprechendste Lösung für TCEs der nächsten Generation.

Die berichteten hochmodernen Metallstrukturen im Mikrometerbereich erreichten eine Durchlässigkeit von 90 % und einen Schichtwiderstand von 10 Ω/Quadrat für den Elektrospinning-Prozess39 und eine Durchlässigkeit von 88,6 % und einen Schichtwiderstand von 2,1 Ω/Quadrat für das Lithographieverfahren. Diese beiden Metalldrähte wurden dann in Solarzellen41 und OLED42-Anwendungen integriert. Sobald sich die Pixelgröße von OLED-Displays jedoch dem Submikrometerbereich nähert, erweisen sich diese beiden Techniken als entscheidende Unzulänglichkeiten. Beispielsweise führen zufällig elektrogesponnene Drähte mit mehreren Übergängen zu Schwankungen der Durchlässigkeit und des Schichtwiderstands; Darüber hinaus sind sie aufgrund ihrer zufälligen Verteilung nicht für die Anwendung hochauflösender Array-OLEDs geeignet. Umgekehrt leiden mikroskalige Metallnetze unter Moiré-Streifen, was ihre Anwendung im Bereich hochauflösender optoelektronischer Geräte, einschließlich Augmented Reality und Virtual Reality, behindert. Um die oben genannten Probleme zu lösen, haben wir in dieser Arbeit zweidimensionale plasmonische Drähte mit nanoskaliger Periodizität vorgeschlagen, die als nanoskalige plasmonische Drähte (NPWs) bezeichnet werden. Beachten Sie, dass wir, obwohl sich die Periodizität der NPWs der Beugungsgrenze nähert, dennoch gleichzeitig eine hohe Transmission und Leitfähigkeit erreichen können. Wir haben das Design der vorgeschlagenen NPWs optimiert, ihre Gütezahl (FoMs) weiter maximiert und einen überlegenen TCE für hochauflösende OLED-Displays präsentiert43.

Um eine höhere Transparenz von Metallnetzen41,44 zu erreichen, besteht eine einfache Lösung darin, Bethes Beugungstheorie zu befolgen und die Größe ihrer Öffnungen zu vergrößern, insbesondere viel größer als die einfallenden Wellenlängen45. Allerdings nimmt in diesem Fall die Packungsdichte metallischer Netze ab, so dass die entsprechende Leitfähigkeit sicherlich zu niedrig wird, um einen guten TCE zu erreichen. Im Gegensatz zur Vergrößerung der Öffnungen haben wir in dieser Studie eine metallische Struktur namens plasmonische Drähte entworfen, bei der die Größe ihrer Öffnungen nur im Nanobereich liegt, wir aber dennoch gleichzeitig eine hervorragende optische Transparenz und elektrische Leitfähigkeit erreichen können. Die Begründung dieser NPWs kann interpretiert werden, indem das Drude-Modell und die Theorie der effektiven Medien miteinander kombiniert werden46, wie in Gl. (1) unten:

Dabei bezeichnet \(\omega_{p}\) die Plasmafrequenz der Materialien, neff die effektive Dichte der Elektronen, meff die effektive Masse der Elektronen, p und r die Periodizität bzw. den Radius der Drähte. Beachten Sie, dass \(\omega_{p}\) von Massenmetallen außerhalb des sichtbaren Bereichs erscheint, sodass alle Metalle leitfähig, aber nicht transparent sind. Durch den Ersatz massiver Metalle durch NPWs kann man nicht nur den Neff aufgrund einer geringeren Packungsdichte verringern, sondern auch den Meff erhöhen, der aus der gegenseitigen Induktivität zwischen Metalldrähten resultiert. Folglich können wir \(\omega_{p}\) stark unterdrücken, sodass es unter dem sichtbaren Bereich liegt, indem wir die Strukturparameter von p und r entsprechend anpassen und Metalle so umwandeln, dass sie gleichzeitig leitfähig und transparent sind, wie in Abb. 1a dargestellt.

(a) Schema des Mechanismus unserer vorgeschlagenen nanoskaligen plasmonischen Drähte (NPWs). Durch die Verringerung der effektiven Plasmonenfrequenz der NPWs konnten wir eine hohe optische Transparenz und eine gute Leitfähigkeit über die Plasmonenfrequenz hinaus bzw. bei Gleichstrom erreichen. (b) Simulierte Transmissions- (durchgezogene Linie) und Reflexionsspektren (gestrichelte Linie) der NPWs mit der Periodizität von 500 nm (linkes Feld) und metallischer Netze im Mikrometerbereich mit der Periodizität von 1000 nm (rechtes Feld) für die Materialien Silber (blau), Gold (rot) und Aluminium (schwarz). (c) Gemessene Transmissionsspektren der NPWs (linkes Feld) und der Metallnetze im Mikrometerbereich (rechtes Feld). Beachten Sie, dass die Packungsdichte beider für einen fairen Vergleich gleich ist. Hier wurde die Leistung verschiedener Metalle untersucht. Insgesamt überwiegt Silber sowohl bei den simulierten als auch bei den gemessenen Ergebnissen gegenüber den beiden anderen Metallen.

Nicht nur die Strukturparameter, sondern auch die Materialeigenschaften können die Leistung der NPWs beeinflussen. Hier haben wir drei häufig verwendete Metalle übernommen: Silber (Ag), Gold (Au) und Aluminium (Al), wobei die Plasmon- und Dämpfungsfrequenzen für diese drei Materialien 3700/144,7 (Al), 2321/5,513 (Ag) betragen. bzw. 2068/4,449 THz (Au)47 (siehe Methode für detaillierten Aufbau in der Simulation), um die NPW-basierten TCEs (p = 500 nm, w = 50 nm und t = 50 nm) sowie Mikrometer zu konstruieren -große Metallnetze (p = 1000 nm, w = 100 nm und t = 50 nm) als kontrollierte Gruppen. Abbildung 1b zeigt die simulierten Transmissionsgrade der NPWs und der kontrollierten Metallnetze. Beachten Sie, dass wir für einen fairen Vergleich die Packungsdichte sowohl für NPWs als auch für Metallnetze im Mikrometerbereich auf 19 % festgelegt haben. Die Periodizität und Linienbreite für NPWs und Metallnetze im Mikrometerbereich betragen 500 nm/50 nm und 1 µm/100 nm. Die durchschnittlichen Durchlässigkeiten im gesamten sichtbaren Bereich (d. h. 400–800 nm) für Ag-, Au- und Al-basierte NPWs und Mikrometer-Maschen betragen 85,1 %, 82,5 % und 85,5 % bzw. 80,3 %, 78,9 %. bzw. 81,9 %. Die Durchlässigkeiten der NPWs sind alle größer als die der Metallnetze im Mikrometerbereich, da wir die Theorie des effektiven Mediums angewendet haben, um den Transmissionsmechanismus der NPWs zu erklären. Da die effektive Permittivität der NPWs positiv ist, könnte Anzeigelicht den gesamten Bereich der NPWs durchdringen. Im Gegensatz dazu dringt das Licht durch den Öffnungsbereich in die mikrometergroßen Metallnetze ein; somit könnte nur ein Bruchteil der Fläche zur Transmission beitragen. Folglich sind alle durchschnittlichen Durchlässigkeiten von NPW, die durch die vorgeschlagene Theorie des effektiven Mediums entworfen wurden, größer als die der Mikrometer-Maschen bei gleicher Packungsdichte.

Um die Leistungen unserer vorgeschlagenen NPWs in Experimenten zu validieren und sie mit den simulierten Ergebnissen zu vergleichen, führten wir anschließend einen Standard-Elektronenstrahllithographieprozess mit einer Fläche von 100 µm × 100 µm für die NPWs mit drei Metallen durch (siehe Methode für den detaillierten Herstellungsprozess). ). Um die hergestellte Probe zu charakterisieren, haben wir außerdem die Durchlässigkeit der NPWs für sichtbares Licht mit einem selbstgebauten optischen Messaufbau gemessen, der mit einem Mikroskop ausgestattet ist. Die gemessene durchschnittliche Durchlässigkeit im gesamten sichtbaren Bereich für Ag-, Au- und Al-basierte NPWs und Mikronetze beträgt 84,5 %, 78,9 % und 80,9 % bzw. 82,4 %, 78,0 % und 80,2 %. Die gemessene Durchlässigkeit bestätigte die Vorhersage aus den Simulationen, dass die Ag-NPWs tatsächlich die beiden anderen metallischen NPWs übertrafen und dass die Durchlässigkeiten der NPWs alle größer sind als die der Metallnetze im Mikrometerbereich. Um die Leistung der NPWs als TCEs zu untersuchen, sind außerdem nicht nur die optischen Eigenschaften, sondern auch ihre elektrischen Eigenschaften von Bedeutung. Um ihre elektrischen Eigenschaften zu bewerten, haben wir den theoretischen Widerstand der NPWs unter Anwendung der Kirchhoff-Regel berechnet. Für ein Netzwerk mit n × n Nanodrähten wird der Schichtwiderstand durch Gl. (2) unten aufgeführt:

Dabei bezeichnet Rs den Schichtwiderstand der NPWs, \({\uprho }\) den spezifischen Widerstand, n die Anzahl der Metalldrähte, p die Periodizität der NPWs, w die Metalllinienbreite und t die Metalldicke. Durch diese Formel lieferten die NPWs bei gleicher Packungsdichte im Allgemeinen einen ähnlichen Schichtwiderstand wie die im Mikrometerbereich. Darüber hinaus wurden die Schichtwiderstände der NPWs und Metallnetze im Mikrometerbereich mit einem multifunktionalen elektrischen Messsystem (Keithley 2400) gemessen. Für den Sondenkontakt wurden zwei externe Pads mit einer Größe von 50 × 100 µm2, die den Bereich mehrerer Ag-NPWs einschließen, strukturiert, wie in Abb. 2a dargestellt. Anschließend wurde die Probe für die Messung wie in Abb. 2b gezeigt mit einer Leiterplatte verbunden. Wir haben den Strom beim Abtasten der Spannung in einem Bereich von –500 bis 500 mV erfasst und dann den IV ermittelt. Der Schichtwiderstand wurde dann anhand des Kehrwerts der Steigung in Abb. 2b berechnet. Bei der Messung ergaben die NPWs einen Schichtwiderstand von 13,69, 17,73 und 39,21 Ω/sq, wie im linken Feld von Abb. 2c gezeigt, während die Metallnetze im Mikrometerbereich einen Schichtwiderstand von 14,12, 17,42 und 37,88 Ω/s aufwiesen. sq, wie im rechten Feld von Abb. 2c dargestellt, die der theoretischen Berechnung entsprechen.

(a) Probe drahtgebunden auf Leiterplatte. (b) Optisches Mikroskopbild von Drahtbonding- und Strom-Spannungs-Kurven für die drei verschiedenen Metalle sowohl von NPWs als auch von Netzen im Mikrometerbereich.

Um schließlich die NPWs hinsichtlich der optischen und elektrischen Eigenschaften quantitativ zu bewerten, kann man die Leistungen48 der vorgeschlagenen TCEs wie folgt bestimmen:

Dabei gibt T die Durchlässigkeit der NPWs an, Rs den Schichtwiderstand und σopt und σdc die Leitfähigkeit unter optischen Frequenz- bzw. Gleichstrombedingungen. Nach Gl. (3) kann man bei einem bestimmten Schichtwiderstand mit kleinerem \(\frac{{\sigma_{opt} }}{{\sigma_{dc} }}\) eine größere Transmission erreichen; nämlich die Leistung von TCEs kann durch das Verhältnis von \(\frac{{\sigma_{dc} }}{{\sigma_{opt} }}\), auch bekannt als FoMs, reguliert werden. Tabelle 1 listet die FoMs aus den Messergebnissen auf. Diese Tabelle zeigt, dass die Ag-NPWs die beiden anderen NPWs und auch die Ag-Netze überwogen. Darüber hinaus verspricht Silber aufgrund seiner besseren Leitfähigkeit und besseren experimentellen Transmission das beste NPW-basierte TCE unter den drei häufig verwendeten Metallen. Daher möchten wir uns auf die Diskussion von Ag-NPWs zur weiteren Optimierung für RGB-Farben in organischen Leuchtdioden konzentrieren.

Beachten Sie, dass ein weiterer Vorteil der Verwendung von NPWs gegenüber Metallnetzen im Mikrometerbereich darin besteht, dass sie die Moiré-Streifen für Displayanwendungen unterdrücken können. Moiré-Streifen erscheinen als großflächige Interferenzmuster, die aus der Überlappung zweier periodischer Strukturen resultieren. Beispielsweise kann die Periodizität der überlappenden Streifen im Folgenden beschrieben werden49:

wobei Pm, P1 und P2 die Periodizitäten der Moiré-Streifen, Anzeigepixel bzw. TCEs bezeichnen und α der Rotationswinkel zwischen der Anzeige und den TCEs ist. Hier setzen wir P1 = 1,2 µm für ein hochauflösendes OLED-Display43, P2 = 500 nm für NPW und P2 = 1 µm für Netze im Mikrometerbereich. Nach Gl. (4) Pm für das NPW zeigt 857 nm an, was für das menschliche Auge nicht wahrnehmbar ist, aber Pm scheint bei Maschen im Mikrometerbereich eine auffällige Größe von 6 µm zu haben.

Insgesamt weisen die Ag-NPWs im Vergleich zu denen anderer Metalle eine gute Durchlässigkeit und einen guten Schichtwiderstand auf; Bei den Wellenlängen 430 bzw. 500 nm treten jedoch zwei deutliche Durchlässigkeitseinbrüche auf, wie in Abb. 1 dargestellt. Daher wollten wir die Ursprünge dieser Einbrüche herausfinden und das Verhalten der Ag-NPWs weiter optimieren. Der erste Durchlässigkeitsabfall bei 430 nm ist auf den Effekt der lokalisierten Oberflächenplasmonresonanz (LSPR) zurückzuführen. Wir haben die Feldverteilungen des Ag-NPW überwacht, um die Anregung von LSPR zu bestätigen. Wie in Abb. 3a gezeigt, konzentriert sich das elektrische Feld hauptsächlich auf die Seitenbalken des Ag-NPW; Daher sollte die Anregungsfrequenz von LSPR hauptsächlich durch die Breite des Drahtes bestimmt werden. Anschließend führen wir die Simulation mit drei verschiedenen Linienbreiten durch, nämlich 15, 30 und 50 nm, um die Beziehung zwischen den Breiten und den Resonanzfrequenzen zu konstruieren. Abbildung 3b legt nahe, dass die geringere Breite tatsächlich die niedrigere Resonanzwellenlänge von LSPR garantieren würde; Das Resonanzverhalten von LSPR ist für das Ag-NPW mit einer Breite von 15 nm nahezu vom sichtbaren Bereich entfernt, mit einem viel schwächeren Einbruch, der etwa bei etwa 400 nm liegt.

(a) Elektrische Feldverteilung der Ag-NPWs bei der Wellenlänge von 430 nm. Das Feld konzentriert sich hauptsächlich auf die Seitenwände der Metalldrähte, was auf die Anregung lokalisierter Oberflächenplasmonen entlang der Breite der Drähte schließen lässt. (b) Transmissionsspektrum der Ag-NPWs mit Drahtbreiten von 15, 30 und 50 nm. Mit abnehmender Breite verschiebten sich die Einbrüche zu einer niedrigeren Wellenlänge. (c) Transmissionsspektren der plasmonischen Silberdrähte mit Periodizitäten von 500, 600 bzw. 700 nm. Beugung tritt bei Wellenlängen von etwa 500, 600 und 700 nm auf. (d) Transmissionsspektren mit Periodizitäten von 300, 500 und 700 nm, was darauf hindeutet, dass wir durch Manipulation der Periodizität die Beugung aus dem Spektrum entfernen könnten. (e) Transmissionsspektrum der Ag-NPWs mit einer Metalldicke von 30, 50 und 70 nm. Dünnere Metalle weisen eine höhere Durchlässigkeit auf.

Als nächstes hängt der zweite Durchlässigkeitsabfall bei 500 nm mit der Beugung erster Ordnung zusammen. Wir haben die Transmissionsspektren für drei verschiedene Periodizitäten von 500, 600 und 700 nm beobachtet, wie in Abb. 3c dargestellt. Bei dieser Beobachtung stimmt die Wellenlänge der Einbrüche mit der Periodizität überein, was beweist, dass die Ursache für den zweiten Durchlässigkeitseinbruch tatsächlich auf die Beugung erster Ordnung zurückzuführen ist. Eine solche Ursache kann durch das in Abb. S1 in den Begleitinformationen dargestellte Feldprofil weiter verifiziert werden. Folglich kann man diese Durchlässigkeitseinbrüche mildern, indem man die Periodizität der NPWs bewusst gestaltet. Beispielsweise haben wir die Periodizität auf 300 nm verkleinert, um diese Einbrüche aus den sichtbaren Bereichen heraus blau zu verschieben. Wie in Abb. 3d für die NPWs mit einer Periodizität von 300 nm gezeigt, kann der durch Beugung verursachte Durchlässigkeitsabfall beseitigt werden. Beachten Sie, dass der LSPR im Blaulichtbereich umso stärker ist, je geringer der Abstand zwischen den Drähten ist, was die entsprechende Durchlässigkeit verschlechtert. Umgekehrt beeinträchtigt die abnehmende Periodizität der NPWs bei längeren Wellenlängen (länger als 700 nm) auch die Durchlässigkeit aufgrund der Abschaltung des transversal elektrisch geführten Modus, wenn das elektrische Feld parallel zu den Metalllinien verläuft21 (d. h. ungefähr 500 nm für die Periodizitäten von 300 und 50 nm Linienbreiten). Bemerkenswert ist, dass die Durchlässigkeit der Ag-NPWs mit geringerer Periodizität zwar sowohl bei längeren als auch bei kürzeren Wellenlängen (d. h. ungefähr im roten und blauen Bereich) schlecht ist, die Durchlässigkeit im grünen Bereich jedoch nahezu gleich ist; In einem solchen Fall könnten die Ag-NPWs mit einer kleineren Periodizität eine viel bessere Leitfähigkeit und einen größeren FoM bieten. Wir gewinnen dadurch mehr Freiheit bei der Gestaltung der NPWs in einem bestimmten Regime. Abschließend zeigt Abb. 3e die Transmissionsgradabhängigkeit bei unterschiedlichen Metalldicken von Silber. Alle Transmissionsgrade zeigten ähnliche Trends mit abnehmenden Durchschnittswerten bei zunehmender Dicke.

Nachdem wir hier die Ursprünge der beiden Durchlässigkeitseinbrüche gekannt hatten, wollten wir damit fortfahren, die FoMs für Anzeigeanwendungen bei drei geforderten Wellenlängenbereichen von rotem Licht (R; 600–700 nm) und grünem Licht (G; 500–600 nm) zu maximieren ) und blaues Licht (B; 400–500 nm) Regime. Basierend auf den oben genannten Diskussionen zu den geometrischen Faktoren der Breite, der Periodizität und der Dicke der Ag-NPWs haben wir den entsprechenden Schichtwiderstand und die Durchlässigkeit/FoMs für jeden Wellenlängenbereich in Tabelle 2 zusammengestellt. Beachten Sie, dass ITOs mit Dicken von 35 und Zum Vergleich sind auch 70 nm enthalten, da 35 nm dicke ITOs in Dünnschichttransistoren üblich sind und 70 nm dicke ITOs die gleiche Dicke wie unsere Ag-NPWs haben. Tabelle 2 zeigt, dass die FoMs der Ag-NPWs die ITOs im gesamten sichtbaren Bereich mit dem optimierten Strukturparameter von 450/50/70 nm in Periodizität, Linienbreite und Dicke für den roten Bereich und von 400/50/70 nm für den roten Bereich überwältigten sowohl grüne als auch blaue Regime.

Schließlich können wir auf der Grundlage der simulierten Durchlässigkeit und des Reflexionsgrads die effektive Permittivität und den Brechungsindex der hergestellten Ag-NPWs ermitteln, indem wir die Methode zur Ermittlung der Materialeigenschaften anwenden50. Wie in Abb. 4a gezeigt, sollte die elektrische Permittivität von Ag im sichtbaren Bereich grundsätzlich negativ sein, da die Plasmafrequenz von Ag im UV-Bereich auftritt (dh 129 nm). Dennoch fanden wir heraus, dass sich sowohl die effektive Permittivität als auch der Brechungsindex von Ag-NPW in positive Werte umwandeln, sobald die Wellenlänge länger als 700 nm ist, d. h. die effektive Plasmonenwellenlänge der Ag-NPWs wurde auf 700 nm herabgesetzt. Solche Abrufergebnisse zeigten weiter, dass das Funktionsprinzip unserer demonstrierten Ag-NPWs nicht die regelmäßige Durchlässigkeit durch die weite Öffnung in herkömmlichen Metallnetzen ist, sondern die heruntergestimmte Plasmafrequenz, die aus der Verringerung der Elektronendichte und der Erhöhung der effektiven Elektronenmasse resultiert interpretiert durch die Theorie des effektiven Mediums in Gl. (1). Darüber hinaus ist, wie in Abb. 4b gezeigt, der effektive Brechungsindex in diesem Frequenzbereich viel niedriger als der von ITOs, was zu einer besseren Impedanzanpassung an die Luft führt und dadurch die Ausgangseffizienz der hergestellten Ag-NPWs verbessert.

Abgerufen (a) Permittivität und (b) Brechungsindex der vorgeschlagenen Ag-NPWs. Die effektive Plasmonenfrequenz ist bis zu einer Wellenlänge von 700 nm niedriger, was unseren vorgeschlagenen Mechanismus bestätigt. Außerdem ist der effektive Brechungsindex in diesem Frequenzbereich viel niedriger als der von ITOs, wodurch die Ausgangseffizienz optischer Geräte verbessert wird.

Aufgrund der vielversprechenden optimierten Ergebnisse der Ag-NPWs haben wir erfahren, dass die Designs der Ag-NPW-TCE mit den besten FoMs p/w/t = 400/50/70 nm für die Farben Blau und Grün und 450/50 sind /70 nm für rote Farbe. Daher haben wir diese TCEs entsprechend hergestellt und in der Zwischenzeit ein TCE mit den Dimensionsparametern von 500/50/70 nm als Vergleich hergestellt, um den Effekt der Entfernung der Beugung erster Ordnung zu untersuchen. Abbildung 5a zeigt die Morphologiebeobachtung der hergestellten Ag-NPWs mit einem p/w/t von 400, 50 und 70 nm. Aus dem REM-Bild geht hervor, dass die hergestellten Metalldrähte alle gut miteinander verbunden sind und keine Unterbrechungen an den Verbindungsstellen aufweisen, was einen besseren Schichtwiderstand gewährleistet. Darüber hinaus wurden die mittels Rasterkraftmikroskopie gemessene Topographie und das Linienprofil der Proben in Abb. 5b, c aufgenommen, was auf eine hervorragende Homogenität der hergestellten Probe mit einer durchschnittlichen Dicke von 71,3 nm hinweist. Wie in Abb. 6a dargestellt, zeigen alle Messergebnisse eine hervorragende durchschnittliche Transmission von 86,2 %, 86,8 % und 86,1 %. Eine geringfügige Abweichung mit etwas geringerer Durchlässigkeit war auf die raue Metalloberfläche und den blauverschobenen LSPR-Modus zurückzuführen. Die gemessene durchschnittliche Durchlässigkeit für verschiedene Periodizitäten zeigt, dass die Entfernung der Beugung erster Ordnung die Durchlässigkeit im blauen Lichtbereich erheblich verbesserte. Wir können herausfinden, dass Ag-NPWs mit einer Periodizität von 400 nm mit 88,0 % die beste Durchlässigkeit für blaues Licht liefern, während diejenigen mit einer Periodizität von 500 nm nur eine Durchlässigkeit für blaues Licht mit 81,6 % liefern. Was den Bereich bei einer längeren Wellenlänge betrifft, unterdrückt die Abschaltung des geführten Modus die Durchlässigkeit des Ag-NPW mit einer Periodizität von 400 nm, wie zuvor diskutiert, und trägt so zur niedrigsten Durchlässigkeit (84,3 %) im Rotlichtbereich bei. Wir gingen noch einen Schritt weiter und stellten auch Ag-NPWs mit unterschiedlichen Linienbreiten für die Periodizität von 400 nm her, wie in Abb. 6b dargestellt. Aus den Transmissionsspektren der NPWs lassen sich die LSPR-Moden offensichtlich beobachten und in Bezug auf die abnehmende Linienbreite blauverschoben, was experimentell beweist, dass wir durch Manipulation der Linienbreite der NPWs die LSPR-Moden aus dem sichtbaren Bereich entfernen und so die verbessern könnten durchschnittliche Durchlässigkeit. Abschließend wird auch die Transmission der 35 und 70 nm dicken ITOs gemessen. Wie in Abb. 6c dargestellt, führt die größere Dicke der ITOs zu einer geringeren Durchlässigkeit. Umgekehrt betragen die entsprechenden Schichtwiderstände dieser drei Ag-NPWs 8,18, 9,77 bzw. 10,83 Ω/sq. Basierend auf den beiden Messergebnissen haben wir die entsprechende Transmission und den Schichtwiderstand in Tabelle 3 tabellarisch aufgeführt und FoMs in Tabelle 4 für jede Farbe berechnet. In jedem Lichtregime entsprechen die Parameter mit dem besten FoM dem optimierten Simulationsergebnis. Obwohl die FoMs niedriger sind als das Simulationsergebnis, was möglicherweise auf die verschlechterte Durchlässigkeit zurückzuführen ist, sind die FoMs unserer vorgeschlagenen Ag-NPWs dennoch viel höher als die von ITOs. Schließlich haben wir die Leistungen der zugehörigen Werke zusammengefasst und in Tabelle 5 tabellarisch aufgeführt.

Morphologische Beobachtung der hergestellten Ag-NPWs. (a) Ein SEM-Bild des hergestellten Ag-NPW mit den Parametern p = 400 nm, w = 50 nm bzw. t = 70 nm. (b) AFM-Topographie des Ag-NPW. Die durchschnittliche Dicke beträgt 71,3 nm bei guter Homogenität. (c) Tiefenprofile entlang der in (b) markierten Linie.

(a) Gemessene Transmission von Ag-NPWs mit Periodizitäten von 400, 450 und 500 nm und einer festen Linienbreite von 50 nm und einer Dicke von 70 nm. (b) Eine Erhöhung der Linienbreite (dh von 50 auf 70 nm) von NPWs mit p = 400 führt zu einer Rotverschiebung von LSPR, was die simulierten Ergebnisse experimentell bestätigt. (c) Gemessene Transmission von 35 und 70 nm dicken ITOs.

Zusammenfassend haben wir NPWs als überlegene flexible TCE demonstriert, deren Grundgedanke darin besteht, die Plasmafrequenz von Metallen gemäß der Theorie der effektiven Medien zu senken. Im Gegensatz zu herkömmlichen Metallnetzen, deren Transparenz durch Bethes Beugungstheorie bestimmt wird, kann NPW mit den kleineren Öffnungen gleichzeitig eine größere Transparenz, eine bessere Leitfähigkeit und einen geringeren Moiré-Effekt erzielen. Um die Leistung dieses NPW-basierten TCE zu optimieren, haben wir die Einflussfaktoren systematisch untersucht, einschließlich der Wahl der Metalle (z. B. Ag, Au und Al) und der geometrischen Abmessungen (z. B. Linienbreite, Periodizität und Dicke) der NPWs . Unser optimiertes Ag-NPW zeigte eine herausragende Leistung für die dreifarbigen Pixel von OLED. Beispielsweise beträgt der gemessene Transmissionsgrad/Schichtwiderstand 88,3 %/9,77 Ω/sq, 87,8 %/8,18 Ω/sq und 88,0 %/8,18 Ω/sq für Rot, Grün und Blau. Die entsprechenden FoMs betragen 443,29, 459,46 und 133,78 in der Simulation und 300,57, 342,83 bzw. 349,13 in den Messungen. Alle diese FoMs sind viel größer als ITO, ein fragiles TCE-Material, das in modernen optoelektronischen Geräten vorherrscht. Basierend auf den oben genannten überlegenen mechanischen, optischen und elektrischen Eigenschaften kann ein solches flexibles Ag-NPW-TCE problemlos für hochauflösende Fernseher, Smartphones, VR/AR-Displays, Solarzellen und andere optoelektronische Anwendungen eingesetzt werden.

Finite-Differenzen-Zeitbereichssimulationen wurden mit der kommerziellen Software Lumerical durchgeführt, um die Leistung unserer vorgeschlagenen NPWs zu untersuchen. In Simulationen wurde eine ebene Wellenlichtquelle mit einem Wellenlängenbereich von 400 bis 800 nm bei normalem Einfall entlang der z-Achse beleuchtet. Auf der Z-Achse wurden Perfect-Match-Layer festgelegt und entlang der X- und Y-Achse wurden periodische Grenzen angewendet. Das vorgeschlagene NPW befand sich auf einem Quarzsubstrat mit einem Brechungsindex von 1,45 und die Umgebung war Luft; Metalle einschließlich Au, Ag und Al folgten Drude-Modellen, d. h. \(\varepsilon_{r} = 1 - \frac{{\omega_{p}^{2} }}{{\omega^{2} - j\ omega \gamma }}\), wobei \({\upgamma }\) die Dämpfungsfrequenz und ωp die Plasmonenfrequenz ist.

Um unsere vorgeschlagenen NPWs herzustellen, führten wir Elektronenstrahl-Lithographieverfahren einschließlich Elektronenstrahl-Lithographie, Elektronenstrahl-Verdampfungssystem und Abhebeprozess in einem Reinraum durch. Vor der Probenherstellung reinigen wir zunächst Glassubstrate 1 Minute lang mit einer Piranha-Lösung (H2SO4:H2O2 = 1:3). Auf das gereinigte Glassubstrat wurde ein PMMA (A4) mit einer Beständigkeit von ca. 200 nm für das Elektronenstrahlschreiben aufgeschleudert. Anschließend wurde die Probe 3 Minuten lang bei 180 °C weichgebacken und anschließend 3 Minuten lang mit einer dünnen Schicht des leitfähigen Polymers Espacer 300Z (Showa Denko) bei einer Einbrenntemperatur von 80 °C beschichtet. Der PMMA-Resist wurde mit einem Elektronenstrahllithographiesystem (Elionix, ELS-7800) mit einer Beschleunigungsspannung von 80 kV und einer Dosierung von 400 μC/cm2 strukturiert. Die Probe wurde dann in einer Lösung aus Methylisobutylketon: Isopropanol (IPA) = 1:3 für 1 Minute und IPA für 25 Sekunden entwickelt. Auf dem Substrat wurde ein kontinuierliches Nanonetzwerk strukturiert. Auf dem strukturierten Substrat wurde mit dem Elektronenstrahlverdampfer 3 nm dickes Ti und Metall für eine bestimmte Dicke abgeschieden. Das Abheben erfolgte schließlich in Aceton als Lösungsmittel mit Hilfe eines Ultraschallgeräts.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel (und seinen ergänzenden Informationsdateien) enthalten.

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Diese Arbeit wurde durch Zuschüsse des Ministeriums für Wissenschaft und Technologie (MOST), Taiwan (MOST 110-2221-E-007-051-MY3, MOST 110-2218-E-007-055-MBK, MOST 111-2923-) unterstützt. E-007 -007 -MY2) und „High Entropy Materials Center“ aus dem „Featured Areas Research Center Program“ im Rahmen des Higher Education Sprout Project des Bildungsministeriums (MOE) und aus dem Projekt MOST 111-2634-F- 007-008-vom Ministerium für Wissenschaft und Technologie (MOST), Taiwan.

Abteilung für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik, National Tsing Hua University, Hsinchu, 30013, Taiwan, Republik China

Chin-Chien Chung, Dong-Sheng Su, Cheng-Yi Lee und Ta-Jen Yen

Abteilung für Werkstofftechnik, Ming Chi University of Technology, New Taipei, 24301, Taiwan, Republik China

Tsung-Yu Huang

Advanced Technology Group, Corporate CTO Office, Applied Materials, Santa Clara, CA, USA

Robert Jan Visser, B. Leo Kwak, Hyunsung Bang, Chung-Chia Chen und Wan-Yu Lin

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C.-CC und T.-JY initiieren den Vorschlag dieser Arbeit, C.-CC, D.-SS, T.-YH und C.-YL führen die Berechnungen, Simulationen sowie die Probenherstellung und -charakterisierung durch. C.-CC, RJV, BLK, HB, C.-CC, W.-YL, T.-YH und T.-JY tragen zur Datenanalyse und Manuskripterstellung bei. Alle Autoren haben der endgültigen Fassung des Manuskripts zugestimmt.

Korrespondenz mit Ta-Jen Yen.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Chung, CC., Su, DS., Huang, TY. et al. Nanoskalige plasmonische Drähte mit maximalem Nutzen als überlegene flexible transparente leitende Elektrode für RGB-Farben. Sci Rep 12, 11029 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14756-z

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Eingegangen: 28. März 2022

Angenommen: 13. Juni 2022

Veröffentlicht: 30. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14756-z

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